【资料图】
单原子纳米酶(SANs)具有高度暴露的活性位点和显著的催化活性，在基于多相催化的生物检测中显示出重要的实用性。然而，大多数报道具有过氧化物酶样活性和普通负荷能力。制备具有超氧化物歧化酶(SOD)样活性的高负载SANs仍然是一个挑战。在本研究中，Mn SAN在大量表面活性剂的辅助下被成功地包裹在Ti3C2MXene薄片上形成的普鲁士蓝类似物的框架中，显示出13.5 wt %的负载效率(通常为2.0 wt %)。制备的Mn SAN由于具有类似SOD的活性，表现出良好的超氧自由基阴离子消除能力。此外，由于载体的广谱吸收行为，Mn SAN对活性氧介导的化学发光(CL)系统的协同猝灭效率高达98.89%。受这些特征的启发，在横向流动测试板平台上开发了一种CL淬火方法，利用Mn SAN作为信号淬火剂，乙酰胺吡啶作为模型分析物。该方法检测乙酰脒的检测范围为1.0~10,000 pg mL−1，检测限为0.3 pg mL−1。通过在可接受的回收率下检测中草药中的乙醯胺吡啶，验证了该方法的准确性。这项工作开辟了用表面活性剂辅助方案制备SANs的途径，并开创了生物测定中具有类SOD活性的SANs的研究。
图1.(A) TMSs和(B) Mn SAN的TEM图像。(C) Mn SAN的SEM图像。(D) Mn SAN的HAADF。(E−K) Mn SAN中C、Fe、Mn、N、O、Ti元素的EDS图。
图2. (A) PB、Mn- fe PBA和Mn SAN的XRD谱图。(B) Mn SAN和(C) Mn 2p的XPS图形测量。(D) XANES和(E) Mn SAN, MnPc, Mn箔和MnO的EXAFS光谱。(F) Mn SAN的EXAFS拟合光谱。
图3.光谱性能分析。
图4. 催化剂的EPR谱分析。
图5.(A)不同浓度乙酰胺吡啶产生的CL信号。(B)定量乙酰脒的标准曲线(n = 3)。
图6协同淬灭CL信号的共沉淀法制备Mn SAN。
相关科研成果由南京理工大学药学系Hui Ouyang和Zhifeng Fu等人于2023年发表在Analytical Chemistry（/10.1021/acs.analchem.3c01623）上。原文：Mn Single-Atom Nanozymes with Superior Loading Capability andSuperb Superoxide Dismutase-like Activity for Bioassay。
